極紫外顯微鏡的科技前沿：高次諧波與波前傳感的創(chuàng)新應(yīng)用

在上一期《名家專(zhuān)欄》主要圍繞納米尺度熱管理的挑戰(zhàn)和一種創(chuàng)新的測(cè)量技術(shù)——極紫外瞬態(tài)光柵技術(shù)，了解其神秘奧義。本期邀請(qǐng)中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所曾志男研究員分享極紫外顯微鏡技術(shù)知識(shí)和前沿應(yīng)用。

極紫外顯微鏡是下一代重要超快應(yīng)用，如化學(xué)元素分辨成像、超快泵浦探測(cè)，以及用于先進(jìn)光刻節(jié)點(diǎn)的光化計(jì)量。目前臺(tái)式化高次諧波極紫外光源的穩(wěn)定性和亮度已經(jīng)足以滿足在實(shí)驗(yàn)室建立新型極紫外顯微鏡的要求，實(shí)現(xiàn)多光譜波前傳感、阿秒脈沖表征和深度分辨成像等技術(shù)應(yīng)用。特別是，ptychography現(xiàn)在可以在緊湊型 XUV 源上使用，這意味著不需要成像光學(xué)器件，這大大促進(jìn)了實(shí)驗(yàn)效率。此外，它同時(shí)利用了幅度和相位對(duì)比，從而能夠?qū)Σ牧咸匦赃M(jìn)行定量研究，這是許多其他成像技術(shù)所缺乏的能力。

臺(tái)式化極紫外顯微鏡的早期實(shí)驗(yàn)演示基于非相干等離子體和相干EUV激光，采用掃描和全場(chǎng)成像模式，要么使用菲涅耳波片直接記錄樣品的放大圖像，要么采用平移臺(tái)掃描來(lái)逐個(gè)像素地測(cè)量擴(kuò)展對(duì)象，面臨著材料吸收和高數(shù)值孔徑以及寬帶光譜的衍射光學(xué)元件（DOE）制造挑戰(zhàn)。隨著相干衍射成像（CDI）的出現(xiàn)，它繞過(guò)了EUV成像系統(tǒng)的許多缺點(diǎn)，通過(guò)記錄衍射圖案和數(shù)學(xué)計(jì)算實(shí)現(xiàn)成像，但缺乏相位信息。未知的相位信息可以通過(guò)相位檢索算法恢復(fù)，前提是有關(guān)于樣本的先驗(yàn)知識(shí)。不幸的是，這樣的先驗(yàn)信息通常要么不可用，要么不足以重建復(fù)雜的現(xiàn)實(shí)樣本。Ptychography 解決了這個(gè)問(wèn)題，它不是測(cè)量單個(gè)衍射圖案，而是測(cè)量來(lái)自橫向重疊掃描位置的一系列衍射圖案，因此有效地過(guò)度約束了潛在的逆問(wèn)題，同時(shí)只需要最少的先驗(yàn)信息（例如掃描位置和假設(shè)光束廣泛分布）在整個(gè)掃描過(guò)程中保持穩(wěn)定）。

圖1、左：多波長(zhǎng)CDI的算法工作流程[Physical Review A 79, 023809(2009)]。右：ptychography中的采樣要求，像素大小 ?x和視場(chǎng)L,假設(shè)弗勞恩霍夫或菲涅耳衍射[Optics Express, Vol. 30, No. 3, 4133(2022)]。

Ptychography通常被描述為CDI的掃描版本，樣本被平移使得相鄰的掃描位置橫向重疊，掃描臺(tái)的編碼器提供了位置的先驗(yàn)知識(shí)，有效地約束了相位問(wèn)題。圖1(b)顯示了EUV ptychography中最典型的采樣條件，其中D是檢測(cè)器的大小，樣本的最小可分辨元素與檢測(cè)器的最大可測(cè)量信號(hào)距離成反比，像素大小Δx通常不等于最終實(shí)驗(yàn)中預(yù)期的橫向分辨率。λ、z和L分別表示波長(zhǎng)、樣品到檢測(cè)器距離和視場(chǎng)大小。為了使橫向分辨率接近像素尺寸極限，也稱(chēng)為衍射極限分辨率，需要在衍射數(shù)據(jù)中的高角度處有足夠的信噪比。當(dāng)有足夠的高角度光子通量可用時(shí)，實(shí)驗(yàn)者可以減少波長(zhǎng)和/或樣品-檢測(cè)器距離，以改善由衍射極限設(shè)定的下限，由此得到采樣條件L=λz/Δq。

目前基于ptychography的極紫外顯微鏡的主要應(yīng)用包括：

1） EUV波前傳感

雖然 ptychography 被認(rèn)為是一種成像技術(shù)，但它同時(shí)可以獲得探測(cè)光束的信息，因此也為復(fù)雜電場(chǎng)的波前傳感提供了額外的機(jī)會(huì)，是一種非常有競(jìng)爭(zhēng)力的技術(shù)。目前波前傳感測(cè)量的主要方法有Hartmann傳感器，點(diǎn)衍射干涉儀，橫向剪切干涉儀和點(diǎn)掃描方法。Hartmann傳感器作為一種具有快速直接重建技術(shù)的簡(jiǎn)單測(cè)量方法而廣受歡迎，但孔徑之間的有限距離限制了橫向分辨率和最大可檢測(cè)相位梯度。點(diǎn)衍射干涉法在很大程度上類(lèi)似于傅里葉變換全息術(shù)，而橫向剪切也是自參考全息術(shù)的一種形式，辨別條紋圖案的能力決定了最大可檢測(cè)相位傾斜，而精度主要由參考光束決定。Ptychography 中的探測(cè)場(chǎng)重建與對(duì)象重建具有相同的分辨率和相位精度，因此基于 ptychography 的波前傳感器 (WFS) 可以實(shí)現(xiàn)先進(jìn)的性能。

圖2、不同對(duì)稱(chēng)性二氧化硅納米球晶格的相干極紫外散射。(a, d) 不同樣品區(qū)域的極紫外布拉格衍射圖，(b, e) 用極紫外布拉格相干衍射探測(cè)的樣品掃描電子顯微鏡圖像。(c 和 e 的插圖) 分別為 (b) 和 (e) 的傅里葉變換的平方振幅所得到的模擬結(jié)果。(f) 比較了 (d) 樣品的極紫外相干衍射圖和 (e 的插圖) 掃描電子顯微鏡圖像區(qū)域的模擬結(jié)果之間的互相關(guān)函數(shù)。兩條曲線的四重周期性表明，在確定該樣品區(qū)域的晶格對(duì)稱(chēng)性方面，兩者具有定性一致性。[OPTICS EXPRESS, Vol. 26, No. 9,11399(2018)]

2） 高分辨率成像

EUV成像的兩個(gè)主要優(yōu)勢(shì)是高空間分辨率的潛力，以及獲得特定元素對(duì)比度的能力。由于極紫外光刻中所需的光化檢測(cè)，基于HHG的ptychography已被用于EUV光掩模的檢測(cè)。從HHG源過(guò)濾出13.5 nm波長(zhǎng)的輻射以6°入射角進(jìn)入反射ptychography中，采樣與光刻機(jī)相同的參數(shù)配置，可以對(duì)幅度和相位缺陷進(jìn)行定量表征，其檢測(cè)納米級(jí)缺陷的能力被證明是可行的。

另一個(gè)是具有元素敏感性的高分辨率成像可能產(chǎn)生重大影響的領(lǐng)域，實(shí)現(xiàn)了具有化學(xué)敏感性的光刻納米結(jié)構(gòu)的高分辨率成像，以及關(guān)于膠體晶體的拼圖成像的工作等。

圖3、光學(xué)圖像與極紫外（EUV）圖像的比較。圖中顯示了培養(yǎng)7天的神經(jīng)元樣本：（A）固定后樣本的白光相襯顯微鏡圖像；（B）固定后樣本的疊層衍射成像（ptychography）29 nm（43 eV）極紫外（EUV）強(qiáng)度透射圖像。極紫外成像提供的額外細(xì)節(jié)和分辨率從較粗束周?chē)?xì)結(jié)構(gòu)的可見(jiàn)性中可以立即看出[Sci. Adv. 2020; 6 : eaaz3025 1 May 2020]。

高分辨率ptychography可能產(chǎn)生重大影響的另一個(gè)領(lǐng)域是生物成像。特別是，水窗光譜范圍為在水環(huán)境中成像碳基結(jié)構(gòu)提供了自然對(duì)比度。雖然HHG光源有限的通量與低散射對(duì)比度相結(jié)合，導(dǎo)致高分辨率臺(tái)式化ptychography仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)，但是已在該波長(zhǎng)范圍內(nèi)得到證明。Baksh等人則證明了在更長(zhǎng)的波長(zhǎng)下也可以進(jìn)行ptychographic生物成像，以高空間分辨率對(duì)固定的神經(jīng)元結(jié)構(gòu)進(jìn)行成像，并證明了與超分辨率熒光顯微鏡的良好相關(guān)性，同時(shí)在無(wú)標(biāo)記測(cè)量中獲得了互補(bǔ)的結(jié)構(gòu)信息。

3） 邁向3D成像

迄今為止，3D ptychography 已經(jīng)以各種形式進(jìn)行，ptychographic X 射線計(jì)算機(jī)斷層掃描 (PXCT) 是被證明的3D ptychography技術(shù)。在 PXCT 中，樣本允許從不同方向照亮3D 樣本，在每次樣品旋轉(zhuǎn)時(shí)都會(huì)進(jìn)行一次完整的橫向 2D ptychography 掃描。因此 PXCT 測(cè)量一系列投影，這些投影可以使用普通計(jì)算機(jī)斷層掃描技術(shù)組合在一起，以生成感興趣樣本的 3D 圖像。

圖4、POCT重建流程。首先對(duì)每個(gè)波長(zhǎng)進(jìn)行單層ptychographic重建，然后通過(guò)縮放和配準(zhǔn)對(duì)所有重建圖像進(jìn)行對(duì)齊，并使用合成參考信號(hào)進(jìn)行相位同步。最后，通過(guò)傅里葉變換揭示深度分布[Optics Letters, Vol. 46, No. 6, 1337 (2021)]。

另一種有前途的方法是 ptychographic 光學(xué)相干斷層掃描 (POCT)。在波長(zhǎng)的變化下進(jìn)行一系列反射模式的 ptychography 掃描，這種方法允許將每個(gè)波長(zhǎng)的重建圖像轉(zhuǎn)換為深度分辨的圖像堆棧。HHG 源的多波長(zhǎng)控制可能會(huì)為EUV的POCT 開(kāi)辟道路。

人物介紹

曾志男，上海光學(xué)精密機(jī)械研究所研究員，其團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期從事高次諧波（HHG）和阿秒超快方面研究，發(fā)表 SCI 論文 80 余篇，編撰專(zhuān)著《阿秒激光技術(shù)》，先后獲得基金委“優(yōu)秀青年基金”和國(guó)家科技創(chuàng)新人才的資助。